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탈알루미늄화가 SAPO-11 분자체의 구조 및 산성도에 미치는 영향

The Effect of Dealumination on the Structure and Acidity of SAPO-11 Molecular Sieve

대한화학회지 1996년 40권 3호 p.202 ~ 208
박종열, 이치훈, 김수경,
소속 상세정보
박종열 ( Park Jong-Yul ) - 부산대학교 자연과학대학 화학과
이치훈 ( Lee Chi-Hun ) - 부산대학교 자연과학대학 화학과
김수경 ( Kim Soo-Kyung ) - 부산대학교 자연과학대학 화학과

Abstract

수열법으로 합성한 SAPO-11 분자체를 H4EDTA로써 골격내의 알루미늄을 부분적으로 탈알루미늄화시킬 때 24시간 탈알루미늄화까지는 골격이 안전하였으나 48시간 탈알루미늄화에 의해서는 구조가 붕괴되어 variscite(AlPO4ㆍ2H2O)와 tridymite(SiO2)로 변하였다. SAPO-11의 탈알루미늄화로 인하여 3607cm-1과 3453cm-1에서 하이드록실기에 의한 IR 흡수띠가 각각 관측되었다. 이들 하이드록실기 피크들의 세기는 탈알루미늄화의 정도에 비례하여 증가하였으며 메틸아민의 흡착에 의하여 피크가 사라지는 것으로 보아 이들은 Brψnsted 산 자리임을 알수 있었다. TPD(Temperature-Programmed Desorption) 및 DSC(Differential Scanning Calorimetry) 시험 결과 탈알루미늄화된 SAPO-11에 흡착된 메틸 아민과 물분자는 탈알루미늄화가 되지 않은 SAPO-11보다 높은 온도에서 그 피크들이 관측되었으며 메틸아민과 물 분자의 탈착 및 탈수 활성화 에너지는 탈알루미늄화의 정도에 비례하여 증가하였다. 이와 같은 현상은 제올라이트 분자체에 있어서와 유사하게 탈알루미늄으로 인하여 SAPO-11 분자체 내에 생성된 구조 하이드록실(structural hydroxyl)기의 Brψnsted 산 자리와 흡착 분자간의 보다 강한 상호작용에 기인되는 것으로 생각되었다.

SAPO-11 was synthesized hydrothermally and dealuminated with H4EDTA. The framework structure of SAPO-11 was maintained safely by 24 hours' dealumination, but further dealumination for 48 hours caused SAPO-11 collapsed and to be changed to variscite(AlPO4·2H2O) and tridymite(SiO2). Dealuminated SAPO-11 showed two structural hydroxyl bands at 3607 cm-1 and 3453 cm-1 respectively. The intensities of these two bands increased according to the extent of dealumination, and disappeared by the adsorption of methylamine. Dealuminated SAPO-11 showed higher desorption temperatures and greater activation energies in desorption of water and methylamine compared to non-dealuminated SAPO-11. All the phenomena may be due to the stronger interactions of Brψnsted acid sites of structural hydroxyl groups generated by dealumination with adsorbed water and methylamine molecules respectively.

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